Вместо того, чтобы прокручивать каждый символ, чтобы увидеть, хочет ли он тот, который вы хотите, добавив индекс в список, например:
var foundIndexes = new List<int>();
for (int i = 0; i < myStr.Length; i++)
{
if (myStr[i] == 'a')
foundIndexes.Add(i);
}