Если ваша кнопка находится на панели инструментов, используйте
toolBar->setIconSize(QSize(100, 100));
вместо изменения размера значка кнопки.
Если вы хотите иметь разные размеры на панели инструментов, измените их на setFixedSize(). Конечно, максимальный из них должен быть размером значка QToolBar.
Или вы можете указать размер button1 в качестве аргумента,
button1->setIconSize(button1->size());
Единственным недостатком этого метода является то, что значки не будут масштабироваться более чем на 100% от их первоначального размера. Если вы хотите увеличить значки, вы можете попытаться переопределить метод QToolButton::setIconSize или, как быстрое и грязное исправление, изменить размер изображений с помощью редактора изображений.
В случае использования QToolBar используйте метод QToolBar::setIconSize, который устанавливает значки размера максимум на панели инструментов. Сами значки могут иметь разный размер.